高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪对流层NO₂柱浓度遥感反演研究

高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪对流层NO 2 柱浓度遥感反演研究 Tropospheric NO 2 column density retrieval from the GF-5 EMI data 1 2 first-author 程良晓，1991年生，男，博士研究生，研究方向为大气环境遥感。E-mail：chenglx@radi.ac.cn 程良晓，1991年生，男，博士研究生，研究方向为大气环境遥感。E-mail：chenglx@radi.ac.cn chenglx@radi.ac.cn 1 corresp 陶金花，1978年生，女，副研究员，研究方向为大气遥感反演方法研究和应用。E-mail：taojh@aircas.ac.cn 陶金花，1978年生，女，副研究员，研究方向为大气遥感反演方法研究和应用。E-mail：taojh@aircas.ac.cn taojh@aircas.ac.cn 1 1 1 1 3 1 2 1 1 1 2 中国科学院空天信息创新研究院 遥感科学国家重点实验室, 北京 100101 中国科学院空天信息创新研究院 遥感科学国家重点实验室, 北京 100101 State Key Laboratory of Remote Sensing Science, Aerospace Information Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China State Key Laboratory of Remote Sensing Science, Aerospace Information Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China 中国科学院大学, 北京 100049 中国科学院大学, 北京 100049 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China 国家卫星气象中心, 北京 100081 国家卫星气象中心, 北京 100081 National Satellite Meteorological Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China National Satellite Meteorological Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China 搭载于“高分五号”（GF-5）卫星上的痕量气体差分吸收光谱仪（EMI）是一台星下观测的高光谱载荷，测量紫外和可见光光谱范围的地球后向散射辐射，设计用于大气痕量气体的探测。本研究基于EMI在VIS1通道的实测光谱，利用差分光学吸收光谱（DOAS）方法进行了对流层NO 2 柱浓度反演，展示了基于EMI载荷的对流层NO 2 柱浓度反演结果，与同类载荷产品进行交叉验证，并利用地基观测结果进行了地基验证。研究表明，EMI反演结果与OMI、TROPOMI具有较好的空间分布一致性和较低的相对偏差，与TROPOMI具有较好的时间变化一致性。地面验证结果表明EMI NO 2 反演结果具有较高的精度。本研究证明了EMI在全球NO 2 监测方面的能力，可以为中国后续污染气体探测载荷的设计和反演算法的开发提供参考。 Significant impact of NO 2 on global atmospheric environment and human health necessitate accurate monitoring of NO 2 . On the one hand, people can study and analyze their generation and extinction laws, distribution characteristics, diffusion, and transmission characteristics. On the other hand, it can provide decision-making basis for the formulation of pollutant discharge policy and pollution control program. However, the number of ground-based air quality monitoring stations has been increasing, providing abundant NO 2 ground observation data. Large-scale monitoring of NO 2 emissions requires the development of other monitoring methods. Satellite instruments covering the ultraviolet and visible spectrum have been widely used to detect the concentration of NO 2 column in the atmosphere with the advantage of wide-range observation. to further strengthen the domestic air quality monitoring, and improve the air quality in China, the Environmental Trace Gas Monitoring Instrument (EMI) onboard the Chinese GaoFen-5 (GF-5) satellite was launched on May 9, 2018. It is a nadir-viewing wide-field hyperspectral spectrometer, which measures the earth’s backscattered radiation in the ultraviolet and visible spectrum and is designed for atmospheric trace gas detection. Based on the measured spectrum of EMI VIS1 channel, the tropospheric NO 2 Vertical Column Density (VCD) was retrieved by Differential Optical Absorption Spectrometry (DOAS) method, which consists of three key steps, namely, spectral fitting, Stratosphere-Troposphere Separation (STS), and tropospheric Air Mass Factor (AMF) calculations. After spectral fitting, a stripe correction scheme was developed for the stripe phenomenon that appears in the initial fitted NO 2 SCD. The current advanced STREAM algorithm was used to estimate the stratospheric NO 2 concentration, and the TM5 NO 2 profile with higher spatial resolution was used in the calculation of tropospheric AMF. The retrieval results of tropospheric NO 2 VCD based on EMI were presented, and the results were cross-verified with NO 2 products from international similar instruments, i.e., OMI and TROPOMI. From a larger spatial scale, EMI can reflect the global distribution of typical NO 2 pollution city sources. In terms of regional scale, the daily spatial distribution correlation coefficients between EMI and TROPOMI in different regions are greater than 0.9. On a monthly time scale, EMI and OMI (TROPOMI) show consistent spatial distribution in the four urban agglomerations of China, and the average spatial correlation coefficient is 0.8 (0.87). The regional mean bias between EMI and OMI (TROPOMI) is within 11.3% (9.5%). The time series analysis of the Pearl River Delta region shows that EMI has high consistency ( r =0.89) with TROPOMI. The ground-based MAX-DOAS observation results are also used for validation. The ground validation results show that the EMI retrieval results have high correlation coefficient (0.96) and approximately 35% underestimated. This study proves EMI’s ability in global NO 2 monitoring. In the future, domestic instruments similar to EMI are carried out on the GF-5 (02) satellite and the atmospheric environmental monitoring satellite (AEMS), which contributes continuously to China’s trace gas detection. Therefore, this study can provide reference for the design of next similar instruments and the development of corresponding NO 2 retrieval algorithm in China. 遥感 高分五号 EMI NO 2 DOAS remote sensing GF-5 EMI NO 2 DOAS 1　引 言 1 大气中的二氧化氮（NO 2 ）是地球大气中广泛存在于对流层和平流层的重要痕量气体。平流层NO 2 参与到与臭氧有关的光化学反应中从而影响臭氧层（ Solomon，1999 Solomon，1999 ； Seinfeld和Pandis，2016 Seinfeld和Pandis，2016 ）。对流层NO 2 除直接影响人类身体健康之外，还是对流层O 3 生成的重要前体物（ Sillman等，1990 Sillman等，1990 ）。鉴于NO 2 对全球大气环境和人类身体健康的巨大影响，有必要对它们进行准确的监测。一方面可以研究和分析它们的生消规律，分布特征，扩散和传输特点；另一方面可以为污染物排放政策的制定和污染治理方案的制定提供决策依据。自2013年以来，中国建立并完善了国家空气质量监测站网，站点数量不断增加，提供了丰富的NO 2 地面观测资料。尽管如此，要实现对NO 2 排放情况的大尺度监测，还需要继续发展其他监测手段。 自20世纪90年代起，覆盖紫外和可见光光谱范围的卫星载荷陆续发射，他们以大范围的观测优势广泛应用于大气中NO 2 柱浓度的探测。例如：GOME（Global Ozone Monitoring Experiment）载荷1995年发射（ Burrows等，1999 Burrows等，1999 ），空间分辨率为320 km×40 km；SCIAMACHY（SCanning Imaging Absorption spectroMeter for atmospheric CHartographY）2002年发射，空间分辨率提高到60 km×30 km（ Bovensmann等，1999 Bovensmann等，1999 ）；OMI（Ozone Monitoring Instrument）2004年发射，空间分辨率进一步提高到24 km×13 km（ Levelt等，2006 Levelt等，2006 ）；GOME-2分别搭载于Metop A/B/C等3个卫星上于2006/2012/2018年发射升空，形成上下午星组网观测，空间分辨率80 km×40 km（ Callies等，2000 Callies等，2000 ； Munro等，2016 Munro等，2016 ； Valks等，2011 Valks等，2011 ）。新一代载荷TROPOMI（ Veefkind等，2012 Veefkind等，2012 ）于2018年发射升空，2019-08-06其空间分辨率从7 km×3.5 km调整为5.5 km×3.5 km，进一步提升了NO 2 等污染气体的探测能力。 卫星观测资料显示，在过去的近十年里中国NO 2 排放逐年减少（ Georgoulias等，2019 Georgoulias等，2019 ），尽管如此，中国仍然是全球对流层NO 2 污染比较严重的国家之一（ Zhang等，2018b Zhang等，2018b ），因此成为国际上研究NO 2 污染的典型研究区域。国内外学者基于前述卫星观测数据对中国区域的NO 2 污染开展了广泛的应用研究，有的关注不同载荷NO 2 产品之间的对比（ Chen等，2017 Chen等，2017 ），有的利用多年观测数据分析NO 2 浓度时空分布变化（ Zhang等，2017 Zhang等，2017 ；van der A等，2006），还有的侧重结合卫星数据对污染成因进行分析（ 章吴婷 等，2018 章吴婷 等，2018 ）。 在基于卫星观测结果进行应用研究的同时，对流层NO 2 柱浓度遥感反演算法也在不断地发展和改进，主要表现在3个方面：（1）提高光谱拟合精度，在光谱拟合时对光谱进行波长校正和强度校正（ Boersma等，2018 Boersma等，2018 ； Liu等，2019b Liu等，2019b ），或者加入更多干扰成分来降低光谱拟合误差（ van Geffen等，2015 van Geffen等，2015 ）；（2）改进平流层浓度估算方法，进一步减少插值误差和对外部辅助数据的依赖（ Boersma等，2011 Boersma等，2011 ； Valks等，2011 Valks等，2011 ； Bucsela等，2013 Bucsela等，2013 ）；（3）优化对流层AMF查找表计算过程中的输入参数（如地表反照率和NO 2 廓线）（ Liu等，2019b Liu等，2019b ； Lamsal等，2020 Lamsal等，2020 ），或直接在线计算对流层AMF并考虑气溶胶的影响（ Lin等，2014 Lin等，2014 ； Liu等，2019a Liu等，2019a ）。 为了进一步加强对国内空气质量的监测，进而改善中国空气质量，中国在2018-05-09将第一台具备NO 2 等大气痕量气体探测能力的高光谱载荷——痕量气体差分吸收光谱仪EMI（Environmental trace gases Monitoring Instrument）搭载在高分五号（GF-5）卫星上送入太空。EMI是星下点推扫光谱仪，光谱范围覆盖紫外和可见光（240—710 nm），光谱分辨率为0.3—0.5 nm（ Zhao等，2018 Zhao等，2018 ）。4个通道的光谱范围分别为UV1：240—315 nm、UV2：311—403 nm、VIS1：401—550 nm和VIS2：545—710 nm。EMI设计用于全球大气痕量气体探测，发射前的实验室模拟表明EMI具备NO 2 反演能力（ Zhang等，2018a Zhang等，2018a ）。本文利用EMI VIS1通道实际的观测数据进行对流层NO 2 柱浓度反演，将反演结果与国际同类载荷的产品进行交叉验证，并利用地面观测数据进行地面验证。 2　数据与方法 1 2.1　数据介绍 2 EMI载荷每天随着卫星围绕地球旋转14—15圈，在地球上受到阳光照射的一面从南极运动到北极，每个通道各自扫描形成一轨数据。VIS1通道的一轨数据在穿轨方向一般有111个像元，在沿轨方向有1471个扫描行，在光谱维度有1286个波长。星下点空间分辨率48 km（穿轨方向）×13 km（沿轨方向）。本文使用的是经过辐射定标的1级数据，根据载荷设计指标的要求，EMI 1级数据的光谱定标精度小于0.05 nm，相对辐射定标精度小于3%，绝对辐射定标精度小于7%，理论上可以用于痕量气体的反演（ 赵敏杰 等，2019 赵敏杰 等，2019 ）。 本研究中用于云像元筛选和对流层AMF计算的云参数从TROPOMI云产品中获取；先验NO 2 廓线来自于TM5-MP模式（ Williams等，2017 Williams等，2017 ）；地表反照率信息从季候态月均朗伯等效反照率数据集（OMLER）（ Kleipool等，2008 Kleipool等，2008 ）读取，使用440 nm波长处的反照率作为地表反照率；地表压强是根据30 mrad/s均匀空间分辨率的GMTED2010地表高程数据转换得到。 为了评价EMI NO 2 的反演结果，本研究使用OMI和TROPOMI NO 2 产品对EMI反演结果进行交叉对比验证。OMI NO 2 产品为NASA网站（ https：//disc.gsfc.nasa.gov/datasets https://disc.gsfc.nasa.gov/datasets ［2021-03-23］）上获取的spv3版本。TROPOMI NO 2 产品从 https：//s5phub.copernicus.eu/ https://s5phub.copernicus.eu/ ［2020-07-28］获取，版本是offline v.101。此外，获取到地面多轴差分吸收光谱仪（MAX-DOAS）观测数据来对EMI反演结果进行验证。该设备位于广东省鹤山市大气超级监测站内（22.7°N，112.9°E）（ 马乾坤 等，2019 马乾坤 等，2019 ），在2019年1—4月期间每天提供一个对流层NO 2 柱浓度观测记录。 2.2　NO 2 柱浓度反演方法 2 对流层NO 2 垂直柱浓度VCD（Vertical Column Density）的卫星遥感反演通常采用差分光学吸收光谱DOAS（Differential Optical Absorption Spectrometry）反演方法，这一方法主要包含3个步骤：（1）光谱拟合，获取斜柱浓度SCD（Slant Column Density）；（2）平流层估算，用来去除平流层浓度；（3）对流层大气质量因子AMF（Air Mass Factor）的计算，将对流层SCD转为对流层VCD。 2.2.1　光谱拟合 3 本研究中采用的光谱拟合方法是光学厚度拟合（ Boersma等，2018 Boersma等，2018 ），公式表示为 <math display="block" id="M1"><mo>-</mo><mi mathvariant="normal">l</mi><mi mathvariant="normal">n</mi><mfenced separators="|"><mrow><mfrac><mrow><mi>I</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo>-</mo><mi mathvariant="normal">Δ</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo><mo stretchy="false">)</mo><mo>-</mo><mi>o</mi><mi>f</mi><mi>f</mi><mi>s</mi><mi>e</mi><mi>t</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo></mrow><mrow><msub><mrow><mi>I</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">0</mn></mrow></msub><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo></mrow></mfrac></mrow></mfenced><mo>=</mo><munder><mo movablelimits="false">∑</mo><mrow><mi>i</mi></mrow></munder><mrow><msubsup><mrow><mi>σ</mi></mrow><mrow><mi>i</mi></mrow><mrow><mi>'</mi></mrow></msubsup><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo><mi mathvariant="normal">S</mi><mi mathvariant="normal">C</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">D</mi></mrow><mrow><mi>i</mi></mrow></msub></mrow><mo>+</mo><munder><mo movablelimits="false">∑</mo><mrow><mi>p</mi></mrow></munder><mrow><msub><mrow><mi>a</mi></mrow><mrow><mi>p</mi></mrow></msub><msup><mrow><mi>λ</mi></mrow><mrow><mi>p</mi></mrow></msup></mrow></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211821&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211814&type= 83.90466309 10.32933331 式中， <math id="M2"><mi>I</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211828&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211824&type= 1.26999998 2.62466669 表示观测得到的radiance光谱， <math id="M3"><msub><mrow><mi>I</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">0</mn></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211844&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211834&type= 2.45533323 3.72533321 表示观测得到的辐照度光谱， <math id="M4"><mi mathvariant="normal">Δ</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211854&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211850&type= 7.61999989 3.55599999 表示辐亮度光谱的波长漂移， <math id="M5"><mi>o</mi><mi>f</mi><mi>f</mi><mi>s</mi><mi>e</mi><mi>t</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211865&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211860&type= 12.53066730 3.47133350 表示强度校正（ Boersma等，2018 Boersma等，2018 ）， <math id="M6"><msubsup><mrow><mi>σ</mi></mrow><mrow><mi>i</mi></mrow><mrow><mi>'</mi></mrow></msubsup><mo stretchy="false">(</mo><mi>λ</mi><mo stretchy="false">)</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211874&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211870&type= 8.55133343 4.82600021 表示气体 <math id="M7"><mi>i</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211905&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211901&type= 1.10066664 2.62466669 的吸收截面， <math id="M8"><mi mathvariant="normal">S</mi><mi mathvariant="normal">C</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">D</mi></mrow><mrow><mi>i</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211896&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211890&type= 7.36600018 3.80999994 表示气体 <math id="M9"><mi>i</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211905&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211901&type= 1.10066664 2.62466669 的SCD， <math id="M10"><msub><mrow><mi>a</mi></mrow><mrow><mi>p</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211915&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211908&type= 2.96333337 3.72533321 表示多项式系数， <math id="M11"><mi>p</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211924&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211920&type= 1.69333339 3.47133350 表示多项式阶数。由于EMI对辐照度光谱的观测频次不足（ Cheng等，2019 Cheng等，2019 ），因此本文在反演中仅使用2018-06-12观测的辐照度光谱作为参考光谱。拟合过程中所用到的参数在 表1 表1 中列出。 参数名称 参数设置 拟合窗口/nm 405—465 太阳光谱 2018-6-12观测的辐照度光谱 多项式阶数 5阶 6 吸收截面 O 3 （223 K） NO 2 （220 K） O 4 （293 K） H 2 O vapor （280 K） H 2 O （liquid） Ring Effect 强度校正 1阶 光谱拟合过程仅对云量小于0.3的像元进行，目前EMI没有云产品，云参数需要从过境时间相近的其他载荷的云产品中提取。OMI和TROPOMI载荷的过境时间都能满足要求，但是由于OMI行异常导致空间覆盖不完整，因此这里采用TROPOMI云产品。TROPOMI空间分辨率比EMI高，一个EMI像元会包含多个TROPOMI像元。本研究将一个EMI像元空间范围内的多个TROPOMI像元云参数的均值作为EMI像元的云参数。 EMI初始的NO 2 SCD拟合结果呈现出明显的沿轨道方向的条带现象，为保证反演效果，需要对条带现象进行校正，本文使用基于傅里叶分析（ Boersma等，2007 Boersma等，2007 ）的校正方法对条带效应进行校正。 图1 图1 展示了2018-10-02经过中国东部的一轨数据（轨道号002134）的SCD校正前后效果对比，可以看出校正后的SCD条带现象明显减轻，可以很好地体现NO 2 污染特征。校正后的SCD与几何AMF（ <math id="M12"><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">F</mi></mrow><mrow><mi>G</mi></mrow></msub><mo>=</mo><mi mathvariant="normal">c</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><msup><mrow><mi mathvariant="normal">s</mi></mrow><mrow><mo>-</mo><mn mathvariant="normal">1</mn></mrow></msup><msub><mrow><mi>θ</mi></mrow><mrow><mi>s</mi></mrow></msub><mo>+</mo><mi mathvariant="normal">c</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><msup><mrow><mi mathvariant="normal">s</mi></mrow><mrow><mo>-</mo><mn mathvariant="normal">1</mn></mrow></msup><msub><mrow><mi>θ</mi></mrow><mrow><mi>v</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211948&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211943&type= 37.76133347 4.06400013 ， <math id="M13"><msub><mrow><mi>θ</mi></mrow><mrow><mi>s</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211959&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211954&type= 2.53999996 3.80999994 表示太阳天顶角， <math id="M14"><msub><mrow><mi>θ</mi></mrow><mrow><mi>v</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211968&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22211964&type= 2.70933342 3.80999994 表示观测天顶角）的比值一般认为是初始的整层VCD。 1,2;3; 2.2.2　平流层浓度估算 3 对流层NO 2 柱浓度的计算需要估计和消除平流层对整层柱浓度的贡献，这一过程通常称之为平流层—对流层分离（ Liu等，2019b Liu等，2019b ）。本文使用的平流层浓度估算方法是STREAM算法（ Beirle等，2016 Beirle等，2016 ）。该方法不依赖于外部输入数据，直接利用卫星观测值为每个像元计算一系列权重，最后通过权重卷积来得到平流层浓度。其中，“污染权重”用来减少潜在污染区域的贡献，“云权重”用来增加云观测像元的贡献，“对流层残差权重”用来调整总权重，以免对流层残差出现异常值。STREAM算法的结果是平流层VCD，将其从初始的整层VCD中扣除，即可得到对流层残差。对流层残差可以通过以下公式直接转换为对流层VCD： <math display="block" id="M15"><msub><mrow><mi>V</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><mi mathvariant="normal">p</mi></mrow></msub><mo>=</mo><msub><mrow><mi>R</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><mi mathvariant="normal">p</mi></mrow></msub><mo>×</mo><mfrac><mrow><msub><mrow><mi>A</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">s</mi><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">a</mi><mi mathvariant="normal">t</mi></mrow></msub></mrow><mrow><msub><mrow><mi>A</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><mi mathvariant="normal">p</mi></mrow></msub></mrow></mfrac></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212043&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212038&type= 26.58533096 9.05933285 式中， <math id="M16"><msub><mrow><mi>R</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><mi mathvariant="normal">p</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212054&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212048&type= 5.50333309 3.72533321 是对流层残差， <math id="M17"><msub><mrow><mi>A</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">s</mi><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">a</mi><mi mathvariant="normal">t</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212067&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212060&type= 5.67266655 3.72533321 是几何AMF， <math id="M18"><msub><mrow><mi>A</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">t</mi><mi mathvariant="normal">r</mi><mi mathvariant="normal">o</mi><mi mathvariant="normal">p</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212079&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212076&type= 5.33400011 3.72533321 是对流层AMF。 2.2.3　对流层AMF计算 3 本文使用 Boersma等（2004） Boersma等（2004） 提出的方法计算对流层AMF： <math display="block" id="M19"><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><mi mathvariant="normal">F</mi><mo>=</mo><mfrac><mrow><munder><mo movablelimits="false">∑</mo><mrow><mi>l</mi></mrow></munder><mrow><msub><mrow><mi>m</mi></mrow><mrow><mi>l</mi></mrow></msub><msub><mrow><mi>x</mi></mrow><mrow><mi>a</mi><mo>,</mo><mi>l</mi></mrow></msub><mo>⋅</mo><msub><mrow><mi>c</mi></mrow><mrow><mi>l</mi></mrow></msub></mrow></mrow><mrow><munder><mo movablelimits="false">∑</mo><mrow><mi>l</mi></mrow></munder><mrow><msub><mrow><mi>x</mi></mrow><mrow><mi>a</mi><mo>,</mo><mi>l</mi></mrow></msub></mrow></mrow></mfrac></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212091&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212086&type= 30.14133072 14.64733315 式中， <math id="M20"><msub><mrow><mi>m</mi></mrow><mrow><mi>l</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212102&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212096&type= 3.47133350 3.72533321 是散射权重AMF（box-AMF）， <math id="M21"><msub><mrow><mi>x</mi></mrow><mrow><mi>a</mi><mo>,</mo><mi>l</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212109&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212107&type= 4.31799984 3.72533321 是第 <math id="M22"><mi>l</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212167&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212164&type= 1.10066664 2.62466669 层的NO 2 柱浓度。 <math id="M23"><msub><mrow><mi>c</mi></mrow><mrow><mi>l</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212133&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212128&type= 2.20133328 3.72533321 是温度校正系数用于校正吸收截面的温度依赖性， <math id="M24"><msub><mrow><mi>c</mi></mrow><mrow><mi>l</mi></mrow></msub><mo>=</mo><mn mathvariant="normal">1</mn><mo>-</mo><mn mathvariant="normal">0.003</mn><mo stretchy="false">(</mo><mi>T</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>p</mi><mo stretchy="false">)</mo><mo>-</mo><msub><mrow><mi>T</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">0</mn></mrow></msub><mo stretchy="false">)</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212150&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212143&type= 38.77733231 4.57200003 ，式中， <math id="M25"><mi>T</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi>p</mi><mo stretchy="false">)</mo></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212159&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212155&type= 7.53533268 3.47133350 是第 <math id="M26"><mi>l</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212167&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212164&type= 1.10066664 2.62466669 层的温度， <math id="M27"><msub><mrow><mi>T</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">0</mn></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212178&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212172&type= 3.21733332 3.72533321 是SCD拟合时采用的吸收截面的温度（220 K）。在独立像元假设下，有云像元的AMF可采用全云像元（ <math id="M28"><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">F</mi></mrow><mrow><mi>c</mi><mi>l</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212190&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212184&type= 8.89000034 3.72533321 ）和晴空像元（ <math id="M29"><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">F</mi></mrow><mrow><mi>c</mi><mi>r</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212201&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212197&type= 9.05933285 3.72533321 ）的线性组合来计算： <math display="block" id="M30"><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><mi mathvariant="normal">F</mi><mo>=</mo><mi>ω</mi><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">F</mi></mrow><mrow><mi>c</mi><mi>l</mi></mrow></msub><mo>+</mo><mo stretchy="false">(</mo><mn mathvariant="normal">1</mn><mo>-</mo><mi>ω</mi><mo stretchy="false">)</mo><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">M</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">F</mi></mrow><mrow><mi>c</mi><mi>r</mi></mrow></msub></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212210&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212207&type= 47.49800110 4.57200003 式中， <math id="M31"><mi>ω</mi></math> http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212221&type= http://html.publish.founderss.cn/rc-pub/api/common/picture?pictureId=22212214&type= 2.45533323 2.62466669 表示有效云辐射量。 Box-AMF使用SCIATRAN辐射传输模型（ Rozanov等，2017 Rozanov等，2017 ）计算，保存在多维查找表中，实际反演时通过多维插值计算得到。 图2 图2 展示了box-AMF随正向模型输入参数的变化状态，通过与（ Lorente等，2017 Lorente等，2017 ）的研究结果进行对比，证明本研究建立的的查找表符合box-AMF在不同条件下的变化规律。 1,2,3;4,5,6; 3　结果与验证 1 3.1　EMI NO 2 遥感反演结果 2 图3 图3 展示了中国东部地区、中东地区和非洲南部2018-08（夏季）和2019-01（冬季）月均EMI对流层NO 2 柱浓度空间分布。从 图3 图3 可以看出EMI NO 2 结果能够清晰地展现NO 2 城市排放源的位置信息。中国东部地区夏季的NO 2 污染高值主要集中在华北平原地区、长三角和珠三角地区；其中华北平原地区比较明显的城市尺度排放源分别是河北省唐山市和邯郸市、山东省济南市、河南省郑州市、山西省太原市。此外，陕西中南部、宁夏自治区和陕西省北部的内蒙古自治区境内也有较为明显的排放源。中国东部地区夏季污染较轻，主要是由于机动车尾气和工业排放导致。中国东部地区冬季的污染比夏季严重得多，特别是北方地区，可能与冬季北方城市供暖有关。与中国东部地区相比，中东地区的NO 2 排放源比较分散和独立，主要是由于工业活动（如油气精炼厂）导致的排放。尽管有研究表明近些年来中东地区的很多国家都陆续出台了空气污染管控政策，NO 2 等污染气体的排放有明显的减少趋势（ Lelieveld等，2015 Lelieveld等，2015 ； Barkley等，2017 Barkley等，2017 ）。但是从 图3 图3 仍然可以看出明显的城市排放源：伊拉克的埃尔比勒和巴格达、黎巴嫩的朱尼耶、埃及的开罗、伊朗的塞隆和伊斯法罕、科威特的艾哈迈迪、卡塔尔的多哈、沙特阿拉伯的利雅得、阿联酋的迪拜2区。非洲中部地区在8月份的面状污染特征是由于生物质燃烧的排放导致（ Xiao等，2013 Xiao等，2013 ； Ghude等，2009 Ghude等，2009 ）；南部最为明显的点状NO 2 污染特征是位于南非姆普马兰加的多个燃煤发电厂的排放导致（ Georgoulias等，2019 Georgoulias等，2019 ）。 1,2,3;4; 3.2　与地基观测数据验证 2 为了验证EMI NO 2 反演结果，研究使用MAX-DOAS观测结果对EMI反演结果进行验证。数据匹配过程如下：首先根据日期判断当日是否有过境广东的EMI数据，并判断MAX-DOAS观测记录是否可靠，去除负值和空值。对于满足条件的日期，根据卫星像元中心经纬度筛选地基站点半径50 km之内、云量小于0.3的卫星像元；进一步对上述经过筛选的卫星像元值进行统计分析，剔除1.5倍标准差之外的像元，最后计算像元值的均值，与MAX-DAOS观测结果进行比较。由于EMI有效轨道数据有限，再加上云对卫星观测的影响，导致能够用于验证的匹配对较少。 Zhang等（2020） Zhang等（2020） 在综述国产大气成分探测载荷发展历程的文章中也展示了EMI NO 2 反演结果在广州的地面验证，其用于验证的匹配对也存在随时间不连续、可用数据较少的问题。 图4 图4 展示了2019年1—4月期间EMI反演结果与地基观测结果的对比，从 图4 图4 能够看到二者有较好的相关性（ r =0.96）和较高的一致性，平均绝对差异34.6%（1.96×10 15 molec./cm 2 ）。从 图4 图4 可以看出MAX-DOAS观测值普遍高于EMI，这种现象在对流层污染物有明显梯度变化的区域是普遍存在的，主要原因是卫星观测空间分辨率大于地基观测设备对污染物水平分布探测的灵敏度（ Wang等，2017 Wang等，2017 ； Drosoglou等，2017 Drosoglou等，2017 ， 2018 2018 ）。 3.3　与国外NO 2 遥感产品对比 2 为了进一步验证EMI反演结果，将其与国际同类载荷OMI和TROPOMI的产品进行比较。由于3个载荷的空间分辨率不同，为了方便比较，会将目标区域的经纬度范围划分为0.25°格网，然后比较格网均值。本文选择中国京津冀地区（35.5°N—43°N，113°E—120°E）、长三角地区（27°N—35.5°N，116°E—123°E）、珠三角地区（21.5°N—24°N，111.5°E—116°E）和川渝地区（25.5°N—35°N，97°E—111°E）4个城市群作为重点分析区域，因为它们NO 2 污染相对比较严重且具有典型的分布特征。 首先从单日的时间尺度上对EMI的反演结果进行验证。由于OMI载荷行异常的影响，导致其空间覆盖不完整，因此仅将EMI与TROPOMI进行比较；此外，由于川渝地区云覆盖比较严重，导致其单日结果的空间覆盖不完整，因此仅对其他3个区域进行分析。 图5 图5 展示了EMI单日反演结果与TROPOMI产品在京津冀、长三角和珠三角地区的对比。其中，京津冀地区展示的是2019-01-21的结果，长三角和珠三角地区展示的是2019-01-24的结果。为了比较二者空间分布的一致性，根据划定的格网，计算了落在格网内的像元值的均值，然后对格网值进行分析。结果表明，EMI反演结果在高值区较TROPOMI有低估，这可能是因为EMI像元的空间分辨率明显低于TROPOMI，无法像TROPOMI一样反映出很多工业污染源的细节信息。这种高值区域的差异导致EMI与TROPOMI之间的平均绝对差异较大，在京津冀、长三角和珠三角地区分别为1.78×10 15 molec./cm 2 、2.23×10 15 molec./cm 2 和2.32×10 15 molec./cm 2 。均方根误差分别为2.44×10 15 ‍molec./cm 2 、3.13×10 15 ‍molec./cm 2 和4.67×10 15 molec./cm 2 。其中，珠三角地区在3个区域中的定量差异最明显，主要是因为该区域相比于京津冀和长三角地区面积更小，能用于交叉验证的格网数量少，而高值区域所占比例更大，因此高值区域的差异更加明显。 1;2;3;4; EMI与TROPOMI空间分布的相关系数在京津冀、长三角和珠三角地区分别为0.97、0.92和0.92。说明在单日的时间尺度和城市群的空间尺度上，EMI都能够较好的反映出NO 2 污染状态信息。需要注意的是，由于目前EMI的经纬度定位数据存在微小的偏差，导致EMI的反演结果相比于TROPOMI存在轻微漂移，这一现象在珠三角地区的分布图上更为明显。这是这种偏移从一定程度上也会影响EMI与TROPOMI空间分布的一致性。 进一步从月均尺度上进行对比。 图6 图6 和 图7 图7 分别展示了2018-08和2019-01等3个载荷在中国4个重点城市群的NO 2 柱浓度空间分布。从空间分布上看，无论在哪个区域，EMI与OMI和TROPOMI的反演结果都具有较为一致的分布趋势。其中，长三角地区的NO 2 高值主要分布在江苏省南部和上海市；珠三角地区的NO 2 污染从广州市向周边城市蔓延；川渝地区的NO 2 高值主要集中在成都市和重庆市西部。为进一步验证三者之间的空间分布一致性，计算了EMI与OMI和TROPOMI的空间相关系数，在 表2 表2 中列出。在4大城市群中，2018-08 EMI与OMI（TROPOMI）的空间相关性都大于0.77（0.73），平均相关系数为0.755（0.83）；2019-01 EMI与OMI（TROPOMI）的空间相关性都大于0.78（0.86），平均相关系数为0.84（0.92）。 1,2,3,4;5; 1,2,3,4;5,6,7,8;9; 2 城市群 2 2018-08 2 2019-01 OMI TROPOMI OMI TROPOMI 京津冀地区 0.82 0.86 0.90 0.96 长三角地区 0.83 0.89 0.83 0.93 珠三角地区 0.77 0.85 0.85 0.91 川渝地区 0.60 0.73 0.78 0.86 表3 表3 总结了EMI与其他两个载荷产品的平均绝对偏差和均方根误差。定量的看，EMI反演结果在冬季（1月）的绝对差异平均比夏季（8月）高6.15×10 14 molec./cm 2 ，主要是因为冬季中国区域污染严重，高值较多，差异相对明显。EMI与TROPOMI的绝对差异比OMI平均高出1.8×10 14 molec./cm 2 ，主要可能是因为在计算对流层AMF的时候采用了与TROPOMI一致的NO 2 廓线，因此反演结果与TROPOMI的一致性更高。在4个城市群中，EMI与TROP（OMI）的绝对差异在川渝地区最小（5.41×10 14 molec./cm 2 ），在京津冀地区最大（8.06×10 14 molec./cm 2 ），因为京津冀地区污染最严重，川渝地区污染最轻，这种现象主要还是由于对NO 2 高值反演不准确导致的。为了进一步评价EMI反演结果的准确性，对区域最大值、最小值和均值进行了统计分析。2018-08，EMI的区域最大值比OMI（TROPOMI）平均高出26.7%（9.3%）；区域最小值比OMI高5%，比TROPOMI低16.4%；区域均值比OMI（TROPOMI）高11.3%（0.9%）。2019-01，EMI的区域最大值平均比OMI（TROPOMI）高出23.2%（4.3%）；区域最小值比OMI（TROPOMI）低34.7%（46.7%）；区域均值比OMI高0.5%，比TROPOMI低9.5%。从月均时间尺度上看，EMI区域最大值都比OMI和TROPOMI要高，可能是因为对有云影响的像元去除不彻底，保留下来的个别有云像元的反演结果偏高。从区域均值的角度看，EMI反演结果与国际同类载荷相比误差较低，但是对于污染高值的反演精度还有待进一步提高。 2 城市群 2 2018-08 2 2019-01 OMI TROPOMI OMI TROPOMI 京津冀地区 5.93 2.52 14.4 9.4 长三角地区 3.21 2.12 9.53 7.28 珠三角地区 5.55 3.79 10.4 9.44 川渝地区 3.09 1.79 7.69 9.06 ×10 14 molec./cm 2 图8 图8 展示了2019-01 EMI反演结果和TROPOMI NO 2 产品在珠三角地区的均值随日期的变化情况。由于部分日期缺少过境中国区域的EMI数据，因此 图8 图8 上展示的折线不连续。从 图8 图8 上能够发现3个NO 2 污染峰值，分别是01-11、01-19和01-24。EMI与TROPOMI随日期的变化较为一致，相关系数为0.89。二者相对差异在1.2%—60%范围内变化，平均27.73%。其中最大的差异出现在01-14，为2.2×10 15 molec./cm 2 ，最小的差异出现在01-27，为4.1×10 13 molec./cm 2 。此外，从 图8 图8 上还可以看出，EMI的反演结果普遍低于TROPOMI，这是因为该区域受云影响比较严重，云像元不参与区域均值的计算；而TROPOMI空间分辨率比EMI高，理论上可用像元比EMI多，因此会有更多的高值像元参与均值的计算。 4　结论 1 GF-5卫星上搭载的EMI载荷可用于对流层和平流层的痕量气体监测。本研究使用EMI VIS1通道测量的辐亮度和辐照度数据进行NO 2 反演。本文介绍了EMI载荷的波段设置和基于EMI数据的对流层NO 2 柱浓度反演算法。特别是针对光谱拟合结果的条带现象开发了条带校正方案，采用目前先进的STREAM算法进行平流层浓度的估算，并在计算对流层AMF时采用更高空间分辨率的NO 2 廓线。然后将反演结果与国际同类载荷OMI和TROPOMI产品进行交叉验证，并利用地基MAX-DOAS数据对反演结果进行地面验证。从较大的空间尺度看，EMI能够反映全球典型NO 2 城市污染源分部信息。从区域尺度上看，在不同区域EMI单日的反演结果与TROPOMI的空间分布相关系数都大于0.9。在月均的时间尺度上EMI与OMI（TROPOMI）表现出良好的空间分布一致性，在中国四个城市群的平均空间相关系数为0.8（0.87）；区域均值与OMI（TROPOMI）保持在11.3%（9.5%）之内。珠三角地区的时间序列分析表明EMI在反映NO 2 的时间变化方面与TROPOMI有较高（ r =0.89）的一致性。EMI NO 2 反演结果与地基MAX-DOAS反演结果相关性较好，但有约35%低估。总的来说，本文的研究证明EMI具有NO 2 反演的能力，能够以较高的空间分辨率提供每日的NO 2 全球分布；作为一个国产载荷，可以在中国空气质量监测中发挥重要作用。 本文仅展示了EMI NO 2 的初步反演结果，在EMI NO 2 反演算法方面还有很多工作需要进一步研究。比如，本研究NO 2 反演过程中使用的云参数是从TROPOMI云产品中获取的，借助外部云参数无法满足近实时NO 2 反演的需要；再加上EMI目前存在一定程度的经纬度定位偏差，使得EMI云像元的判断既存在错判也存在漏判。因此需要开发EMI云参数反演算法，得到EMI云产品，作为其他痕量气体反演的输入。此外，中国地区气溶胶污染比较严重，不仅在对流层AMF计算时需要考虑气溶胶的影响，还应该进一步考虑高气溶胶背景下散射辐射对卫星接收光谱的影响。上述问题都需要在下一步的反演算法改进中进行考虑。EMI是中国第一颗专门用于痕量气体探测的载荷，未来还会有与EMI类似的国产载荷搭载在GF-5（02）卫星和大气环境监测卫星AEMS（Atmospheric Environmental Monitoring Satellite）上，继续为中国污染气体探测助力（ Zhang等，2020 Zhang等，2020 ）。因此，本研究可为中国后续的污染气体探测载荷的NO 2 反演算法提供参考。 参考文献（References） Barkley M P , Abad G G , Kurosu T P , Spurr R , Torbatian S and Lerot C . 2017 . 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