中国海洋上空细粒子气溶胶与短寿命痕量气体的时空关系

中国海洋上空细粒子气溶胶与短寿命痕量气体的时空关系 Temporal and spatial relationship between fine particle aerosols and short-lived trace gas in Chinese ocean 1 first-author 徐彬仁，1990年生，男，硕士研究生，研究方向为大气遥感。E-mail: xubr@radi.ac.cn 徐彬仁，1990年生，男，硕士研究生，研究方向为大气遥感。E-mail: xubr@radi.ac.cn xubr@radi.ac.cn 2 3 1 1 1 北京航天宏图信息技术股份有限公司, 北京100195 北京航天宏图信息技术股份有限公司, 北京100195 Beijing PieSat Information Technology Co., Ltd.,Beijing 100195, China Beijing PieSat Information Technology Co., Ltd.,Beijing 100195, China 中国科学院遥感与数字地球研究所, 北京 100101 中国科学院遥感与数字地球研究所, 北京 100101 Institute of Remote Sensing and Digital Earth,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100101, China Institute of Remote Sensing and Digital Earth,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100101, China 中国科学院大学, 北京 100049 中国科学院大学, 北京 100049 University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049, China University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049, China 定量分析气溶胶与痕量气体之间的时空变化关系有助于进一步研究气粒转化。本文采用2006年—2015年MODIS气溶胶光学厚度（AOD）、细粒子模态比（FMF）和OMI痕量气体（SO 2 、NO 2 和HCHO）数据，对黄海、东海和南海区域上空的细粒子气溶胶与痕量气体进行定量分析。先对气溶胶和痕量气体作均值分析发现：AOD fine 、SO 2 、NO 2 和HCHO的均值在黄海、南海、东海均依次减小；再对气溶胶对痕量气体的敏感度分析发现：黄海地区的AOD fine 对SO 2 最敏感，敏感度为0.424，这与中国东部沿海城市的人为排放有关；而东海和南海地区对HCHO的敏感度较高，依次为0.664和0.545，主要受东南亚和中国南方地区生物质燃烧影响。最后，对3个区域的气溶胶与痕量气体按季节作相关性分析发现：黄海地区AOD fine 在夏秋两季与SO 2 的相关性较强（ R > 0.5），主要由于夏秋两季的温湿度大，利于发生气—粒转化；东海地区夏季HCHO与AOD fine 相关性较明显（ R =0.57）；南海春季HCHO与AOD fine 相关性较好（ R =0.57），呈现出区域与季节性的变化。最终发现，气溶胶与痕量气体随着时空变化存在相关关系。 Aerosols have important effects on global energy balance, cloud properties, rainfall frequency, and atmospheric circulation. To understand the impact of aerosols on climate change, this paper explores the quantitative relationship between fine particle aerosols and gases.Aerosol Optical Depth (AOD), Fine Mode Fraction (FMF) from MODIS, and trace gas (SO 2 , NO 2 , and HCHO) from OMI were used to analyze the quantitative relationship between the fine aerosols and trace gases over the Yellow Sea, East China Sea, and South China Sea between 2006 and 2015.First, the mean values ​​of the aerosols and trace gases were analyzed. The mean values ​​of AOD fine , SO 2 , NO 2 , and HCHO decreased orderly in the Yellow Sea, South China Sea, and East China Sea all decreased. Meanwhile, the sensitivity analysis of the relationship between aerosols and trace gases revealed that: AOD fine is most sensitive to SO 2 with a sensitivity of 0.424, which may be ascribed to the anthropogenic emissions from the coastal cities of Eastern China. Meanwhile, East China Sea and South China Sea demonstrate high sensitivity to HCHO (0.664 and 0.545, respectively), which can be ascribed to the biomass combustion in Southeast Asia and Southern China. The seasonal correlation analysis of aerosols and trace gases in these three regions reveal that the AOD fine in the Yellow Sea has a strong correlation with SO 2 during summer and autumn ( R > 0.5) mainly due to the high temperature and humidity. A significant correlation is observed between HCHO and AOD fine was significant in the East China Sea ( R =0.57), and a relatively good correlation is observed between HCHO and AOD fine in the South China Sea was relatively good ( R =0.57) due to regional and seasonal changes.In sum, fine particle modal aerosol has a significant correlation with trace gases, and such relationship provides a scientific basis for understanding the aerosol processes, especially those of artificial aerosols dominated by fine particles. 遥感 人为排放 AOD fine 气溶胶 痕量气体 中国海域 时空变化 remote sensing anthropogenic emissions AOD fine aerosols trace gases China’s neighboring sea spatiotemporal change 1　引　言 1 大气气溶胶在改变全球能量收支平衡、云的属性、影响降雨频率和大气环流方面起着重要的作用（ Lohmann和Feichter， 2005 Lohmann和Feichter， 2005 ），研究气溶胶的空间分布、微物理特性、长期的变化情况以及对气候的影响，有助于进一步了解气溶胶的上述影响机制（ Itahashi等， 2012 Itahashi等， 2012 ）。人为气溶胶主要来源于工业生产、火力发电厂、交通运输和生物质燃烧；自然气溶胶主要来源于沙漠扬尘、海水泡沫蒸发、生物源排放、火山喷发和生物质燃烧。总之，由于大气对流、湍流和运输，这些气溶胶形成了以沙尘、海盐、烟尘、硫酸盐、硝酸盐和有机物气溶胶为主的复合型混合物（ Veefkind等， 2011 Veefkind等， 2011 ）。为了更好地了解气溶胶对气候变化的影响，需要进一步了解气溶胶的组成，气体前体物的排放和气溶胶排放之间的复杂关系。 卫星观测除了可以获取气溶胶的信息外，还可以获取对流层二氧化氮（NO 2 ）垂直柱密度、甲醛（HCHO）和二氧化硫（SO 2 ）。对流层中的NO 2 主要来自人为排放，例如化石燃料燃烧和生物质燃烧（ 姚凌 等，2012 姚凌 等，2012 ）。NO 2 的寿命在低对流层中主要依赖于温度，在夏季只有几小时，而在冬季可以达到一天。除了硝酸盐气溶胶的气体前体物之外，对流层NO 2 也是燃烧过程排放的良好指标（ Veefkind等， 2011 Veefkind等， 2011 ）。HCHO是大气中最丰富的碳氢化合物之一，是非甲烷挥发性有机化合物（NMVOC）排放的重要指标，且非甲烷挥发性有机化合物排放是二次有机气溶胶（SOA）的前体物。虽然HCHO是生物质燃烧和化石燃料燃烧的主要产物，但主要的全球来源是甲烷和非甲烷碳氢化合物的光化学氧化（ De Smedt等， 2008 De Smedt等， 2008 ）。HCHO在低对流层的寿命是1.5—4 h（ Veefkind等， 2011 Veefkind等， 2011 ）。SO 2 气体是硫酸盐气溶胶的前体物，主要来自人为排放和火山喷发，其寿命通常为半小时到几天不等（ Dickerson等， 2007 Dickerson等， 2007 ； 高一博 等，2016 高一博 等，2016 ）。 历史数据显示，在北美和欧洲地区，硫排放量与AOD变化趋势较一致，从20世纪80年代初期开始由于当地强制控制污染气体的排放，硫排放量和AOD都呈现下降趋势（ Streets等， 2006 Streets等， 2006 ）。东亚地区的硫排放主要来源于化石燃料的燃烧，大多数SO 2 排放源自煤炭燃烧（68%），而中国这一数字高达85%（ Ohara等， 2007 Ohara等， 2007 ）。过去30年里，东亚地区人为SO 2 排放量随着经济的增长而迅速增加。尤其从2000年—2005年，中国的人为SO 2 排放量从每年28 Mt到每年51 Mt，年增长率为12.7%（ Ohara等， 2007 Ohara等， 2007 ）。在这种情况下，全球模型模拟实验和地表太阳辐射观测实验显示，东亚地区的AOD从1980年—2006年也呈增加趋势（ Streets等， 2009 Streets等， 2009 ）。在中国东北地区，NO 2 、SO 2 、HCHO以及AOD的浓度高，并且空间分布上显示出良好的相关性。对于中国四川盆地而言，AOD、SO 2 和HCHO浓度高，但NO 2 比中国工业化的东北地区低的多。在中国中部和南部，远离主要的工业地区，AOD主要与HCHO相关性较好，而与NO 2 和SO 2 浓度低（ Veefkind等， 2011 Veefkind等， 2011 ）。 人为气溶胶是细粒子主导的大气颗粒物，主要成分以可溶性无机盐（以SO 2 、NOx气粒转化生成的二次气溶胶），黑炭（BC，主要由不完全燃烧产生），有机碳（OC，甲醛等VOC形成SOA、生物质燃烧等）为主（ Xie等， 2017 Xie等， 2017 ），其在粗模态中较少，因此，本文认为相比于总气溶胶光学厚度，细粒子光学厚度和痕量气体的关系更加密切。 Remer等（2008） Remer等（2008） 指出，海洋产品本身包含比陆地产品更多的信息内容，其中海洋上细粒子模态比（FMF）比陆地更精确（ 张莹和李正强，2013 张莹和李正强，2013 ； Zhang和Li， 2015 Zhang和Li， 2015 ）。由于春季东亚地区沙尘气溶胶占主导地位，为了避免这种粗模态粒子给气体与气溶胶分析带来的不确定性（ Itahashi等， 2012 Itahashi等， 2012 ），本研究基于A-Train卫星观测数据分析了2006年—2015年中国海域AOD fine （AOD fine =AOD 550 nm *FMF）与SO 2 、NO 2 和HCHO的定量关系。 2　数据来源与方法 1 2.1　数据源 2 采用2006年—2015年MODIS/Aqua 3级大气日产品（MYD08_D3），空间分辨率为1°×1°，包括气溶胶、云和大气温湿度廓线产品（ King等，2003 King等，2003 ； Yu等， 2007 Yu等， 2007 ）。海洋和陆地的气溶胶反演方法分别在 Remer等 （2005） Remer等 （2005） 和 Levy 等 （2007） Levy 等 （2007） 的文章中已详细介绍。本研究使用的是数据集5中550 nm的气溶胶光学厚度AOD，此波段更接近太阳光谱的峰值，主要与辐射效应相关（ Kang等， 2015 Kang等， 2015 ）。1°×1°的3级产品是由分辨率为10 km的2级产品求平均所得（ Niu和Li， 2012 Niu和Li， 2012 ； Peng等， 2016 Peng等， 2016 ）。2级气溶胶产品与地基观测有很好的一致性（ Li等， 2007 Li等， 2007 ； Mi等， 2007 Mi等， 2007 ； Levy等， 2007 Levy等， 2007 ， 2010 2010 ）。相对于分辨率更高的2级产品而言，平均后的3级产品可以减少传感器获取数据时的系统误差，但是更多细节信息也会减少。本文主要研究长时序大范围区域气溶胶与痕量气体的定量关系，所以采用1°×1°的3级产品。 OMI（Ozone Monitoring Instrument）是搭载在EOS-Aura卫星上，具有高分辨率的天底观测成像光谱仪，并继承了TOMS（Total Ozone Mapping Spectrometer）（ Heath等， 1975 Heath等， 1975 ）传感器的特性（ Sreekanth， 2014 Sreekanth， 2014 ）。本文运用的痕量气体数据来自OMI，Aura卫星也是A-Train系列卫星之一，与Auqa卫星具有相近的观测时间（Jones和 Christopher， 2011），过境时间约为当地时间13:30 pm， A-Train不同卫星协同分析减少了因时空差异大而带来的误差。OMI除了提供气溶胶光学厚度和紫外波段气溶胶指数（UV-AI）产品外，还提供多种痕量气体，如二氧化硫（SO 2 ）、二氧化氮（NO 2 ）、甲醛（HCHO）和臭氧（O 3 ）等气体。数据空间分辨率为0.25°×0.25°，为了与MODIS数据空间匹配，将OMI数据重采样为1°×1°的空间分辨率。 本文的再分析资料来自欧洲中期天气预报中心（ECMWF），其主要功能除了提供常规气象（温度、湿度、大气压强、风速、风向、降水等）再分析资料以外，还提供气溶胶、痕量气体、辐射通量等多种数据。 2.2　方法 2 为了确定AOD fine 与3种气体的定量关系，本研究引进关于AOD fine 与气体的自然对数斜率 S ，也可称为敏感度（ Quaas等， 2008 Quaas等， 2008 ），它表示AOD fine 随着气体 gas （SO 2 ， NO 2 和HCHO）的变化程度，正值表示AOD fine 随着气体浓度增加而增加，负值表示AOD fine 随着气体浓度减小而增加，斜率绝对值越大，变化程度越明显，公式为 <math display="block" id="M1"><mi>S</mi><mfenced separators="|"><mrow><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">O</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">D</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">f</mi><mi mathvariant="normal">i</mi><mi mathvariant="normal">n</mi><mi mathvariant="normal">e</mi></mrow></msub><mo>,</mo><mi>g</mi><mi>a</mi><mi>s</mi></mrow></mfenced><mo>=</mo><mfrac><mrow><mi mathvariant="normal">Δ</mi><mi mathvariant="normal">L</mi><mi mathvariant="normal">n</mi><mo stretchy="false">(</mo><mi mathvariant="normal">A</mi><mi mathvariant="normal">O</mi><msub><mrow><mi mathvariant="normal">D</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">f</mi><mi mathvariant="normal">i</mi><mi mathvariant="normal">n</mi><mi mathvariant="normal">e</mi></mrow></msub><mo stretchy="false">)</mo></mrow><mrow><mi 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。HCHO在这3个区域的均值为0.673 molec/cm 2 、0.544 molec/cm 2 、0.653 molec/cm 2 。因此，AOD fine 值与3种气体浓度在黄海、南海、东海依次递减，即黄海 > 南海 > 东海。 3.2　不同地区细粒子AOD对痕量气体的敏感度分析 2 图2 图2 展示了近10年中国海洋地区AOD fine 对痕量气体的敏感度空间分布， 表1 表1 列出了3个研究区域AOD fine 对不同气体的平均敏感度。黄海地区AOD fine 受3种人为排放气体敏感度均为正值，AOD fine 对SO 2 最为敏感，敏感度为0.424；东海地区和南海地区主要受HCHO 影响较为明显，敏感度分别为0.664和0.545。从 图2（c） 图2（c） 红色区域可以看出HCHO气体排放源头来自中国南部和东南亚地区，并且 Baek等（2014） Baek等（2014） 研究发现，在东南亚HCHO/OMI的时空分布在干旱季节表现出最大值，而这种分布与该地区地面燃烧火点分布非常一致，说明HCHO的变化受到生物质燃烧的强烈影响。结合 Penning等（2015） Penning等（2015） 对气溶胶分类的研究可知， 图2（c） 图2（c） 红色区域主要是来自东南亚的生物质燃烧产生的烟尘气溶胶。因此，红色区域的细粒子气溶胶对HCHO较为敏感。海洋地区AOD fine 对NO 2 的敏感性较小，并且存在负值。这可能与NO 2 参与的多种大气过程有关，例如，可以催化对流层臭氧形成，作为对流层的氧化剂和参与气溶胶的产生过程等。此外，氮氧化物的存在对二次有机气溶胶的形成有比较大的影响，例如，在清洁空气中，环氧化合物（形成二次有机气溶胶的中间体物质）的浓度较高，但是在氮氧化物浓度较高的污染空气中，环氧化合物的量会迅速减少。并且NO 2 在大气圈，生物圈和海洋圈的积累以及相互之间的传输速率具有较大的不确定性。因此，上述多种原因都可能导致AOD fine 对NO 2 的敏感度存在不确定性（ Shang， 2013 Shang， 2013 ）。 1;2;3; <math id="M8"><mfrac><mrow><mi mathvariant="normal">Δ</mi><mi mathvariant="normal">L</mi><mi 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K。黄海、东海和南海的平均相对湿度依次为42.5%、63%、59.8%。东海和南海较高的平均温度和平均湿度，也为气—粒转化提供了有利的气象条件。 1,2; 3.3　同一区域细粒子AOD在不同季节与痕量气体的定量关系 2 根据3.2得出的结论，黄海地区AOD fine 对SO 2 较敏感，东海和南海地区AOD fine 对HCHO较为敏感，因此进一步研究黄海地区AOD fine 随着SO 2 的季节性变化，东海和南海地区AOD fine 随着HCHO的季节性变化。其中，春季为每年的3—5月，夏季为6—8月，秋季为9—11月，冬季为12月与次年的1—2月。 图4 图4 为黄海、东海和南海4个季节里AOD fine 与SO 2 、HCHO、HCHO的散点图。相比于东海和南海，由于特殊的地理位置，黄海地区4个季节受到陆地人为活动产生的气溶胶影响更加显著，AOD fine 较大。黄海地区4个季节的SO 2 与AOD fine 均具有明显的线性相关性，且线性拟合函数的斜率具有相同的数量级，表明黄海地区的细粒子气溶胶和SO 2 具有相同的来源，其中夏秋两季的斜率更大，因为这两个季度的温湿度相对春季和冬季较高，更有利于气—粒转化的发生（ 图4 图4 ）。 1,2,3; 相比于其他季节，东海地区在夏季，AOD fine 和HCHO具有显著的线性相关性，说明该地区的细粒子气溶胶和HCHO具有相同的来源。但是，AOD fine 和HCHO的数值在夏秋两季相对较小，春冬两季相对较大，由于夏秋两季盛行海风，一定程度上阻碍陆地向海洋输送气溶胶。但是，春季AOD fine 和HCHO的线性相关性较差，秋冬两季AOD fine 与HCHO线性拟合函数斜率与下级具有明显的差异，说明气溶胶除了东南亚生物质燃烧来源外，还有其他非生物质燃烧的来源。 由于纬度较低，南海地区海陆风的季节性差异较小，AOD fine 和HCHO的季节性差异较小。南海4个季度的AOD fine 与HCHO具有显著线性相关性，且斜率具有相同的量级，说明该地区的细粒子气溶胶和HCHO具有相同的来源，并且AOD fine 和HCHO在春季最大，主要由于东南亚地区春季大量生物质燃烧更加剧烈，HCHO浓度增加，同时AOD fine 增大，使该季度细粒子气溶胶与HCHO的相关性较强。 图5 图5 是通过ECMWF再分析资料位势高度（ Chen等， 2018 Chen等， 2018 ）与风向进一步分析不同季节气象条件对气溶胶与痕量气体相关关系的影响。通过 图4 图4 对比分析可知，东海地区夏季AOD fine 、HCHO比其他两个地区偏低是受西太平洋副热带高压影响。同时，SO 2 、NO 2 、HCHO污染气体主要来自陆地人为排放， 图5 图5 可以明显看出，东海地区夏季风向是由赤道和西太平洋风向吹向北半球中高纬地区。因此，东海地区夏季气溶胶与痕量气体浓度受副热带高压影响较为明显。 1;2; 4　结　论 1 利用10年MODIS气溶胶产品AOD fine （AOD 550nm 和FMF）和OMI痕量气体（SO 2 、NO 2 和HCHO）研究中国黄海、东海和南海3个区域气溶胶与痕量气体的时空分布关系以及来源，得出以下结论： （1）卫星观测可以大范围、长时间观测气溶胶和气体的区域分布，弥补了地基和机载观测的不足。AOD fine 与SO 2 、NO 2 和HCHO的年平均空间分布在3个研究区域的变化一致：黄海 > 南海 > 东海，说明黄海地区受人为活动影响最大，南海次之，东海受到的人为影响最小。 （2）卫星数据能够定量评估不同区域气溶胶对多种气体的敏感度，3个研究区域的AOD fine 对SO 2 的敏感度主要与中国东部沿海城市的人为排放有关；对NO 2 的敏感度出现负值，由于当地气象条件所导致；东海和南海对HCHO较敏感主要受东南亚和中国南方生物质燃烧的影响。 （3）气溶胶与气体的相关关系受季节性变化影响较为明显。在结论（2）基础上，进一步研究AOD fine 随着敏感性高的气体季节性变化，黄海地区AOD fine 与SO 2 在夏秋两季两者相关性较强，表明气—粒转化还与气象条件密切相关；东海夏季HCHO与AOD fine 相关性较明显；南海春季HCHO与AOD fine 相关性较好，并且，AOD fine 与HCHO数值春季最大，夏季最小，季节性变化明显。 人为气体和气溶胶主要来源于陆地，但由于陆地上空FMF参数不确定性较大，本文只研究海洋上空气溶胶与痕量气体的定量关系。如何提高陆地上空FMF参数的可靠性仍是一个亟待解决的问题，这一问题将在以后进一步深入研究。 参考文献（References） Baek K H , Kim J H , Park R J , Chance K and Kurosu 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