高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪观测数据的火山喷发SO₂总量反演

高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪观测数据的火山喷发SO 2 总量反演 Volcanic SO 2 retrieved from GF-5 Environmental trace gas Monitoring Instrument 1 first-author 闫欢欢，1986年生，女，副研究员，研究方向为大气成分卫星遥感反演算法、反演产品精度评估、污染气体对大气化学和气候影响分析等。E-mail： yanhuanhuan136@126.com 闫欢欢，1986年生，女，副研究员，研究方向为大气成分卫星遥感反演算法、反演产品精度评估、污染气体对大气化学和气候影响分析等。E-mail： yanhuanhuan136@126.com yanhuanhuan136@126.com 2 1 1 国家卫星气象中心 中国气象局中国遥感卫星辐射测量和定标重点开放实验室, 北京 100081 国家卫星气象中心 中国气象局中国遥感卫星辐射测量和定标重点开放实验室, 北京 100081 Key Laboratory of Radiometric Calibration and Validation for Environmental Satellites, National Satellite Meteorological Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China Key Laboratory of Radiometric Calibration and Validation for Environmental Satellites, National Satellite Meteorological Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China 中国科学院国家空间科学中心, 北京 100190 中国科学院国家空间科学中心, 北京 100190 National Space Science Center, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China National Space Science Center, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China 火山喷发产生的高浓度SO 2 气体及其远距离输送会对全球气候变化和航空飞行安全产生重要影响。卫星遥感技术以大面积连续观测、高时空分辨率等优势成为大气SO 2 监测的重要手段之一。作为中国第一颗紫外可见光波段的高光谱载荷，高分五号卫星大气痕量气体差分吸收光谱仪（GF-5 EMI）通过探测地球大气或表面反射、散射的紫外辐射来解析SO 2 总量的分布和变化。本文首先基于大气辐射传输模型SCIATRAN，选择中低纬地区地表类型均一的海洋区域像元，模拟了典型大气条件下的晴空天顶反照率，用以评价EMI载荷天顶观测光谱的精度。其次，基于TROPOMI L1 Radiance辐亮度数据和DOAS反演原理，经477 nm O 4 云筛选、光谱定标、慢变剔除、斜柱转垂直柱等步骤后，获得同一火山喷发区域的SO 2 总量反演结果并与TROPOMI官方offline L2 SO 2 产品进行对比分析。最后，利用GF-5 EMI UV-2通道观测数据，采用DOAS算法反演获得GF-5 EMI大气SO 2 总量，并将反演结果与国际同类载荷S5P/TROPOMI SO 2 总量结果进行比较分析，评判GF-5 EMI在全球火山活动SO 2 变化监测方面的能力。结果显示，300—400 nm波段范围内，海洋区域采样点EMI观测光谱值低于SCIATRAN模拟光谱值，EMI与TROPOMI观测光谱呈现出相似的系统性偏差。基于高空间高光谱分辨率的TROPOMI L1 Radiance辐亮度数据、315—327 nm、325—335 nm和360—390 nm共3个波段窗口、以及上述DOAS反演原理获得的SO 2 结果与TROPOMI官方发布的offline L2 SO 2 产品结果相关性较高，两者的相关系数可达到0.97—0.99，相对偏差在3%—9%。GF-5 EMI能够获取火山喷发SO 2 排放的时空分布特征，并与国际同类载荷TROPOMI反演结果具有较高的空间一致性，能够满足全球火山喷发监测、预警及其气候影响研究的应用需求。 Sulfur dioxide (SO 2 ) from volcanic eruption and its long-distance transportation has a significant impact on global climate change and aviation safety. Satellite remote sensing technology provides an unprecedented advantage for continuous, large spatial and short-revisit monitoring for atmospheric SO 2 . GF-5 Environmental trace gas Monitoring Instrument (EMI) with high spatial resolution is the China’s first instrument of hyper spectral measurements with wavelength range from 240 nm to 710 nm, and makes daily global observations of key atmospheric constituents, including ozone, nitrogen dioxide, sulfur dioxide. In this paper, based on the atmospheric radiation transfer model SCIATRAN, the clear sky albedo under typical atmospheric conditions is simulated by selecting the ocean area pixels with uniform surface types in the middle and low latitudes to evaluate the accuracy of the EMI Top-of-Atmosphere (TOA) albedo. Secondly, based on the S5P/TROPOMI L1 Radiance data and the DOAS algorithm, after 477nm O 4 cloud screening, spectral calibration, slant column to vertical column conversion, the inversion results of total SO 2 columns over volcanic eruption areas were obtained and compared with TROPOMI offline L2 SO 2 products. Finally, GF-5/EMI SO 2 columns were retrieved by using GF-5 EMI UV-2 band observations and DOAS algorithm, and then the retrieved GF-5/EMI SO 2 columns were compared with similar S5P/TROPOMI SO 2 columns to evaluate the ability of GF-5/EMI on monitoring global SO 2 change from volcanic activity. Results show that, in the band range of 300—400 nm, the EMI spectra of the sampling points in the ocean area are lower than the simulated spectra of SCIATRAN, and EMI and TROPOMI spectra show similar systematic biases. SO 2 obtained by using TROPOMI L1 Radiance data, three band windows of 315—327 nm, 325—335 nm and 360—390 nm, and DOAS inversion algorithm are compared with the TROPOMI offline L2 SO 2 products, which show high correlations (correlation coefficient between 0.97—0.99, relative deviation between 3% and 9%). Therefore, GF-5/EMI can obtain the daily distribution of SO 2 from volcanic eruption. The accuracy of GF-5/EMI SO 2 columns can meet the needs of application of global volcano monitoring. 遥感 GF-5 EMI 火山 SO 2 总量 DOAS TROPOMI remote sensing GF-5 EMI volcano SO 2 column DOAS TROPOMI 1　引言 1 大气中SO 2 来源主要有人为源（燃煤电厂、炼钢厂等工业排放）和自然源（火山和含硫矿石的分解等）。城市地区近地表高浓度SO 2 不仅会引发眼睛、鼻子和喉咙等一系列不适疾病（ Benkovitz等，2006 Benkovitz等，2006 ）、破坏生态系统平衡（ Jernelov，1983 Jernelov，1983 ； Larssen等，2006 Larssen等，2006 ； Zhao和Sun，1986 Zhao和Sun，1986 ），而且气态SO 2 向固体硫酸盐的二次化学转化增加了城市霾天气的发生频率（ He等，2002 He等，2002 ， 2012 2012 ； Jiang等，2012 Jiang等，2012 ； Yang等，2013 Yang等，2013 ； Zhang等，2012 Zhang等，2012 ； 陈良富 等，2009 陈良富 等，2009 ）。自然界火山喷发短时间内产生大量SO 2 气体、其后SO 2 的远距离传输及气粒转换生成的硫酸盐颗粒物不仅影响全球辐射能量平衡（Mccormick等，1995），而且易造成对流层顶或平流层航空飞行事故（ Sigurdsson等，2000 Sigurdsson等，2000 ），例如1989-12-15阿拉斯加州Redoubt火山SO 2 引起的飞机引擎停火迫降事件（ Casadevall，1994 Casadevall，1994 ）。 卫星遥感技术具有覆盖范围广、周期观测能力强、空间尺度连续等优点，由于SO 2 在紫外波段的强吸收特征，卫星天顶观测光谱中包含了大气SO 2 含量信息。因此卫星遥感技术可应用于城市群和区域尺度SO 2 的动态监测和短临预报（ Fishman等，2008 Fishman等，2008 ； Martin，2008 Martin，2008 ），也可用于监测火山喷发前后的SO 2 浓度时空分布及扩散趋势，以弥补地面监测的局限性（ Krueger，1983 Krueger，1983 ； Carn等，2005 Carn等，2005 ， 2007 2007 ， 2009 2009 ），如仪器维护、设备成本和空间连续性等。随着GOME（Global Ozone Monitoring Experiment）（ Burrows等，1999 Burrows等，1999 ； Khokhar等，2005 Khokhar等，2005 ； Eisinger和Burrows，1998 Eisinger和Burrows，1998 ）、SCIAMACHY（SCanning Imaging Absorption spectroMeter for Atmospheric CHartographY）（Gottwald等‍，2006；Richter等‍，2006）‍、OMI（Ozone Monitoring Instrument）（ Levelt等，2006 Levelt等，2006 ）、GOME-2（Global Ozone Monitoring Experiment-2）（ Heue等，2010 Heue等，2010 ； Munro等，2006 Munro等，2006 ； Richter，2009 Richter，2009 ）、OMPS（Ozone Mapping and Profiler Suite）（ Yang等，2013 Yang等，2013 ； Flynn等，2006 Flynn等，2006 ）、TROPOMI（Tropospheric Monitoring Instrument）（ Theys等，2019 Theys等，2019 ； Voors等，2017 Voors等，2017 ）和GF-5/EMI（ 孙允珠 等，2018 孙允珠 等，2018 ； 周海金 等，2012 周海金 等，2012 ）等一系列高光谱紫外探测仪的发射，使得卫星探测被广泛应用于全球SO 2 气体变化的监测以及气候变化、大气化学以及大气环境研究。其中EMI载荷作为中国第一颗紫外可见光波段的高光谱载荷，其SO 2 产品的精度和应用情况受到国内外广泛关注。 2　卫星观测 1 2.1　GF-5 EMI 2 大气痕量气体差分吸收光谱仪（EMI）搭载在高分五号（GF-5）卫星上（ 孙允珠 等，2018 孙允珠 等，2018 ； 周海金 等，2012 周海金 等，2012 ），于2018-05-09在太原卫星发射中心使用长征四号丙运载火箭成功发射。EMI采用太阳同步轨道的天底测量方式，本地赤道过境时间约为13：30 pm，轨道覆盖114°大视场，通过探测地球大气或表面反射、散射的紫外/可见光辐射来解析痕量气体成分NO 2 、SO 2 、O 3 等的全球/区域分布和变化。EMI采用Offner成像光谱仪，仪器光谱范围为240—710 nm，光谱分辨率（半宽）为0.3—0.5 nm（视波长和观测角度而定），光栅分光，4个光谱通道设计（UV1：240—315 nm、UV2：311—403 nm、VIS1：401—550 nm、VIS2：545—710 nm），每个通道采用一个面阵CCD探测器，同时记录空间和光谱信息，空间分辨率为48 km×13 km，可实现对NO 2 、SO 2 、O 3 等关键大气成分的每日全球观测。2020-05高分五号在轨运行突发故障，导致无法获得后续GF-5 EMI观测数据。 2.2　TROPOMI 2 TROPOMI是搭载在太阳同步轨道卫星“哨兵5号”先驱卫星S5P（Sentinel-5 Precursor）上的单一有效载荷，本地赤道过境时间约为13：30 pm。它是一种推扫式成像光谱仪，具有紫外—可见—近红外8个光谱波段的全球日覆盖探测能力。其中紫外波段的光谱分辨率0.5 nm（与OMI相当），紫外和可见光通道的空间分辨率可达3.5 km×5 km，可有效的观测全球大气痕量气体组分，包括NO 2 、O 3 、SO 2 、HCHO、CH 4 、CO和气溶胶等重要的与人类活动密切相关的指标。本文所用TROPOMI数据的下载地址为 https：//s5phub.copernicus.eu/ https://s5phub.copernicus.eu/ ［2021-03-23］。 2.3　EMI、TROPOMI观测光谱与SCIATRAN模拟光谱的比较 2 选择中低纬地区地表类型均一的海洋区域像元，基于大气辐射传输模型SCIATRAN V4.1（ Rozanov等，2005 Rozanov等，2005 ），设置与卫星过境时刻采样像元相同的日期、经纬度和观测几何角度，光谱分辨率设置为0.5 nm，地表反射率设置为0.03（ Tilstra等，2017 Tilstra等，2017 ），选用 Chance和Kurucz（2010） Chance和Kurucz（2010） 光谱作为太阳输入光谱，模拟了4月份15°N典型大气条件下的晴空天顶反照率，用以评价EMI和TROPOMI载荷天顶观测光谱的精度。这里选择晴空像元的方法为，首先避开sun glint太阳耀斑区域，其次依据TROPOMI云量产品和FY-3D真彩图寻找无云区，挑选无云采样像元点。针对海洋区域，本文选择2019-04-17无云区的两个采样像元点进行光谱比较分析。本文只针对2019-04-17两个采样点进行了比较分析，但载荷光谱数据的对比评估仍需要不同日期、不同地点、不同观测角度等条件下的大量比较分析。 （1）北纬15°海洋区。该无云区范围大概为经度：137°E—141°E，纬度：15°N—18°N，挑选出离中心位置处距离最近的EMI和TROPOMI像元，如 图1 图1 红点和蓝点所示。 图1 图1 中挑选EMI像元的位置和角度信息如下：轨道行号为776，轨道列号为8，太阳天顶角为11.0323°，卫星观测天顶角为52.7386°，相对方位角为19.1445°，纬度为16.5264°N，经度为138.8970°E。 图1 图1 中挑选TROPOMI像元的位置和角度信息如下：轨道行号为1642，轨道列号为391，太阳天顶角为27.1495°，卫星观测天顶角为48.2061°，相对方位角为177.2560°，纬度为16.5241°N，经度为139.0214°E。 1;2; 图2 图2 为EMI、TROPOMI观测光谱与SCIATRAN模拟光谱的比较， 图2 图2 中EMI辐亮度和辐照度所用数据文件名为GF5_EMI_20190417_005003_L10000006644_UV2.h5和GF5_EMI_20180612_000510_L10000000000_UV2_Irradiance.h5，TROPOMI辐亮度和辐照度所用数据文件名为S5P_OFFL_L1B_RA_BD3_20190417T034122_20190417T052252_07814_01_010000_20190417T070855.nc和S5P_OFFL_L1B_IR_UVN_20190417T015952_20190417T034122_07813_01_010000_20190417T052845.nc。在该采样点，300—400 nm波段范围内，EMI与SCIATRAN模拟光谱的偏差较多在-20%—0范围内，EMI观测光谱值低于SCIATRAN模拟光谱值，而TROPOMI与SCIATRAN模拟光谱的偏差较多在18%—20%范围内，TROPOMI观测光谱值高于SCIATRAN模拟光谱值。300—400 nm波段范围内，EMI和TROPOMI观测光谱具有相似的系统性偏差。相较于EMI，320—390 nm波段范围内TROPOMI与SCIATRAN的偏差值波动范围较小。 1,2; （2）渤海区域。该无云区范围大概为纬度33°N—37°N，经度122°E—125°E，挑选出离中心位置处距离最近的EMI和TROPOMI像元，如 图3 图3 红点和蓝点所示。 图3 图3 中挑选EMI像元的位置和角度信息如下：轨道行为904，轨道列号为141，太阳天顶角为30.5887°，卫星观测天顶角为26.2937°，相对方位角为146.6795°，纬度为35.0604°N，经度为123.5435°E。 图3 图3 中挑选TROPOMI像元的位置和角度信息如下：轨道行号为1961，轨道列号为149，太阳天顶角为27.379°，卫星观测天顶角为21.9472°，相对方位角为43.5483°，纬度为34.9826°N，经度为123.4837°E。 1,2; 图4 图4 为EMI、TROPOMI观测光谱与SCIATRAN模拟光谱的比较， 图4 图4 中EMI辐亮度和辐照度所用数据文件名为GF5_EMI_20190417_005005_L10000006757_UV2.h5和GF5_EMI_20180612_000510_L10000000000_UV2_Irradiance.h5，TROPOMI辐亮度和辐照度所用数据文件名为S5P_OFFL_L1B_RA_BD3_20190417T034122_20190417T052252_07814_01_010000_20190417T070855.nc和S5P_OFFL_L1B_IR_UVN_20190417T015952_20190417T034122_07813_01_010000_20190417T052845.nc。在该采样点，300—400 nm波段范围内，EMI与SCIATRAN模拟光谱的偏差大部分在-10%—0范围内，EMI观测光谱值低于SCIATRAN模拟光谱值（与采样点1一致），而TROPOMI与SCIATRAN模拟光谱的偏差大部分在10%—15%范围内，TROPOMI观测光谱值高于SCIATRAN模拟光谱值（与采样点1一致）。在该采样点，EMI和TROPOMI观测光谱也呈现出相似的系统性偏差。 1,2; 3　GF-5 EMI SO 2 总量反演算法简介 1 本文针对火山喷发SO 2 排放卫星监测，选用差分光学吸收光谱法DOAS算法进行SO 2 总量的遥感反演。反演过程具体详述如下。 3.1　云参数反演 2 对于SO 2 总量的定量遥感反演而言，云参数的精度直接影响SO 2 反演的精度，因此云像元的判识及云量估算是SO 2 卫星遥感反演过程的首要步骤。本研究依据477 nm波段的O 2 -O 2 吸收带云参数反演算法进行云量估算（ Acarreta等，2004 Acarreta等，2004 ； Veefkind等，2016 Veefkind等，2016 ）。该算法假设云为不透明的朗伯反射表面，充分考虑大气的偏振效应和大气廓线的影响，基于高光谱分辨率大气辐射传输模型SCIATRAN在紫外—可见光波段的天顶反照率构建关于观测角度、地表反射率、云量、云压等要素的云高和云量查找表（ 表1 表1 ），利用云参数查找表和卫星实际观测差分反演获得的O 2 -O 2 总量及其他参数，获得卫星实际观测处的云量信息。此外，卫星反演云顶高度和等效辐射云量结果也可作为辐射传输模型输入，进行卫星入瞳处天顶辐射和大气质量因子AMF的计算。 图5 图5 为基于OMI L1B数据和上述477 nm反演算法获得的云量产品与OMI官方L2云量产品空间分布图比较，大部分地区云量反演结果较一致，可一定程度上说明本研究中所用云参数反演算法的有效性。 参数 数值 Solar zenith angle太阳天顶角/（°） 0.0， 9.3， 21.2， 32.9， 44.2， 54.9， 64.8， 73.5， 80.8， 86.1 Viewing zenith angle观测天顶角/（°） 0.0， 9.3， 21.2， 32.9， 44.2， 54.9， 64.8， 73.5 Relative azimuth angle相对方位角/（°） 0， 30， 60， 90， 120， 150， 180 Surface albedo地表反射率 0.0， 0.01， 0.025， 0.05， 0.075， 0.1， 0.15， 0.2， 0.25， 0.325， 0.4， 0.5， 0.6， 0.7， 0.8， 0.9， 1.0 Surface/cloud pressure地表和云压/hPa 1013， 963， 913， 863， 813， 763， 713， 663， 613， 563， 513， 463， 413， 363， 313， 263， 213， 163， 113， 63 Cloud fraction云量 -0.1， -0.05， 0.0， 0.01， 0.02， 0.04， 0.06， 0.08， 0.1， 0.125， 0.15， 0.175， 0.2， 0.25， 0.3， 0.35， 0.4， 0.45， 0.5， 0.55， 0.6， 0.65， 0.7， 0.75， 0.8， 0.85， 0.95， 1.0， 1.1， 1.2 1,2;3; 3.2　光谱定标 2 利用太阳光谱中的夫琅禾费线（暗线）对EMI辐亮度观测进行光谱定标处理（van Geffen和van Oss，2003）。需要注意的是因本文反演过程中使用海洋参考区域作为背景值，因此实际反演中未对辐照度观测值进行光谱定标，仅对辐亮度观测数据进行光谱定标处理。具体过程为，（1）选择高分辨率的太阳参考光谱（ Chance和Kurucz，2010 Chance和Kurucz，2010 ），将参考光谱与EMI仪器的狭缝函数进行卷积；（2）将太阳参考光谱与对地辐亮度观测光谱的比值进行低阶多项式拟合，对辐亮度观测光谱值进行加强处理；（3）在SO 2 反演通道内，对每条对地辐亮度观测光谱，通过高斯寻峰处理，将特征谱线峰位像元编号和对应波长进行一一配对，采用最小二乘法对谱线波长和峰位编号数据进行三阶多项式拟合分析，得到每个观测像元的光谱定标方程，完成EMI辐亮度观测的光谱定标。 3.3　SO 2 斜柱总量反演 2 基于差分光学吸收光谱法DOAS算法（ Platt和Stutz，2008 Platt和Stutz，2008 ； 闫欢欢 等，2016 闫欢欢 等，2016 ），利用紫外315—327 nm（低浓度）或325—335 nm（中浓度）或360—390 nm（高浓度）窗口或以其为中心的扩展窗口的卫星天顶高光谱探测量，获得太阳辐射以及反射到卫星传感器的对地观测辐射来反演整个光路的SO 2 斜柱总量。这里需要注意的是，由于GF-5 EMI太阳辐照度观测数据较少且存在一定的不确定性，因此实际反演过程中，选择近赤道太平洋海洋区域的日平均辐亮度观测数据作为太阳参考光谱，代入DOAS反演公式进行SO 2 总量反演。由于探元在沿轨方向上具有相同的衰减系数和系统偏差，该方法可一定程度上降低探测器不均匀性和定标误差带来的条带偏差和系统误差。 首先根据探测仪器的狭缝函数和半宽，将各气体吸收截面数据（315—327 nm和325—335 nm窗口：SO 2 +O 3 ，360—390 nm窗口：SO 2 +NO 2 +O 4 ）卷积到与仪器相同的光谱分辨率，将来源不同的吸收截面与卫星观测光谱进行波长匹配。其次，将大气消光分为随波长快速变化的部分和随波长缓慢变化的两部分，用低阶多项式表示随波长缓慢变化的部分。利用基于N 2 和O 2 散射截面与太阳辐射光谱卷积获得的有效Ring截面算法对Ring效应进行剔除（ 韩冬 等，2011 韩冬 等，2011 ）。最后，对卫星观测值和气体吸收系数进行差分处理，建立大气消光多项式，通过最小二乘拟合，得到大气SO 2 斜柱总量。 3.4　斜柱总量转换为垂直柱总量 2 采用德国不莱梅大学环境物理学院设计开发的高光谱分辨率大气辐射传输模型SCIATRAN（ Rozanov等，2005 Rozanov等，2005 ），建立关于SO 2 廓线、O 3 廓线、观测几何角度、地表反射率、气溶胶、云等多个参数的大气质量因子AMF查找表，计算卫星对应角度的大气质量因子AMF（Air Mass Factor），将反演斜柱总量转换为垂直柱总量。最后使用参考区域方法（ Khokhar等，2005 Khokhar等，2005 ； Yan等，2012 Yan等，2012 ）来校正随纬度和观测角度变化的背景误差，该方法通常选择太平洋海上区域（假定的SO 2 排放零值区）的反演值作为背景校正偏差值，然后其他地区的反演值减同纬度的海上背景偏差值。 参数信息 EMI DOAS TROPOMI DOAS 反演波段 315－327 nm（低浓度）或325－335 nm（中浓度）或360－390 nm（高浓度） 312－326 nm（低浓度）或325－335 nm（中浓度）或360－390 nm（高浓度） 参考太阳光谱 近赤道太平洋海洋区域平均 近赤道太平洋海洋区域平均 反演中包含的吸收气体截面数 SO 2 （Bogumil等，2003） O 3 （Bogumil等，2003） NO 2 （Bogumil等，2003） O 4 （Greenblatt等，1990） SO 2 （Bogumil等，2003；Hermans等，2009） O 3 （Brion等，1998） NO 2 （Vandaele等，1998） O 4 （Greenblatt等，1990） Ring效应 基于N 2 和O 2 散射截面与太阳辐射光谱卷积 利用辐射传输模型LIDORT-RRS计算 多项式 3—5阶 4—5阶 背景校正 选择太平洋海上区域（假定的SO 2 排放零值区）的反演值作为背景偏差值 目标区域斜柱总量平均作为背景偏差值 4　反演算法精度评价 1 闫欢欢等（2016） 闫欢欢等（2016） 基于上述反演算法原理和OMI载荷L1B天顶辐射观测数据，实现了DOAS SO 2 反演，并与官方发布L2 BRD（Band Residual Diffeence Algorithm）算法SO 2 产品进行了比对，结果表明DOAS自反演结果与官方SO 2 产品的空间分布范围较一致，针对2007-04-07留尼汪岛火山喷发两者监测结果的相关性可达到0.97。同时，基于大气辐射传输模型SCIATRAN在典型大气和下垫面反射率条件下，通过改变SO 2 浓度信息，仿真模拟SO 2 反演波段的天顶反照率变化，最后通过仿真模拟实验数据评估了上述DOAS算法的SO 2 反演不确定性。结果表明随着SO 2 浓度的增大（20—100 DU），使用反演通道315—327 nm的SO 2 反演误差约在2%—14%范围内。 为进一步评价上述整个DOAS算法反演流程，本文基于高空间高光谱分辨率的TROPOMI offline L1B Radiance辐亮度数据和上述DOAS反演原理，获得同一火山区域的SO 2 总量反演结果并与TROPOMI官方offline L2 DOAS SO 2 产品进行对比分析（参考S5P/TROPOMI SO 2 ATBD）。为抑制SO 2 吸收饱和而导致反演低估的情况，这里使用315—327 nm、325—335 nm和360—390 nm等3个波段窗口进行不同浓度情况下的反演。在高浓度SO 2 情况下，短波紫外强烈的吸收易造成观测信号饱和，降低观测路径上其他SO 2 分子对大气层顶观测辐射的贡献，加上紫外短波波段散射强烈及辐射能量较低，易导致高浓度SO 2 情况下反演结果的低估，因此对于火山高浓度SO 2 情况可使用更长紫外波段观测光谱进行反演，例如325—335 nm和360—390 nm（参考S5P/TROPOMI SO 2 ATBD）。 结果表明（ 图7 图7 ），基于高空间高光谱分辨率的TROPOMI L1 Radiance辐亮度数据、315—327 nm、325—335 nm和360—390 nm 3个波段窗口，以及上述DOAS反演原理获得的SO 2 结果与TROPOMI官方发布的offline L2 SO 2 产品结果相关性较高。该图中所用TROPOMI L1B Radiance示例数据为S5P_OFFL_L1B_RA_BD3_20190622T01245820190622T030628_08749_01_010000_20190622T044841.‍nc，黑色直线为 Y = X 线，红色直线为相关性线性回归拟合线。当SO 2 斜柱总量在0—2500 DU之间时，3个反演窗口内两者的相关系数可达到0.97—0.99。低浓度SO 2 情况下（0 DU < SO 2 斜柱总量 < 100 DU），315—327 nm波段反演结果的平均相对偏差（|TROPOMI offline L2 SO 2 —自反演结果|/TROPOMI offline L2 SO 2 ）为7%。中等浓度SO 2 情况下（100 DU < SO 2 斜柱总量 < 500 DU），325—335 nm波段反演结果的平均相对偏差为9%，定量值上两者的一致性较好，高值区TROPOMI反演值大于EMI。高浓度SO 2 情况下（SO 2 斜柱总量 > 500 DU），360—390 nm波段反演结果的平均相对偏差约为3%，随着SO 2 浓度增大自反演结果存在一定程度的偏低。基于TROPOMI L1B Radiance辐亮度数据的自反演结果与官方发布L2 SO 2 结果的差异可能与反演过程中吸收截面的来源、光谱定标精度、Ring计算、反演具体公式、背景误差校正等多因素的差异有关。 1,2,3; 5　GF-5 EMI火山喷发SO 2 监测及比较分析 1 将上述星载SO 2 反演算法及参数化方案应用于高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪EMI观测数据，利用紫外波段观测反演获得全球火山活动SO 2 排放监测的空间分布图。通过与国际同类载荷TROPOMI offline L2 SO 2 遥感反演结果的比较，评判GF-5 EMI在全球大气SO 2 变化监测方面的能力。 5.1　千岛群岛火山喷发监测 2 在经历了95 a的休眠后，2019-06-22俄罗斯千岛群岛附近的Raikoke火山爆发（全球火山监测网站 https：//volcano.si.edu/ https://volcano.si.edu/ ［2021-03-23］）。喷发产生了含有大量SO 2 成分的火山灰柱（ 图8（d） 图8（d） 真彩图），喷发高度达到10—13 km，造成多架航班改变航线。 图8（a） 图8（a） 显示，利用EMI紫外UV2波段数据反演监测出2019-06-22北半球千岛群岛上空有高浓度的火山喷发SO 2 排放。 图8（b） 图8（b） 为欧洲TROPOMI在同日相同区域观测到的火山高浓度SO 2 排放情况。从 图8 图8 中可以看出，GF-5 EMI SO 2 总量反演结果与TROPOMI具有较一致的空间分布特征，都显示出夹杂着大量SO 2 成分的火山灰柱在高空急气流和气旋作用下飘向东北方向。为便于不同载荷反演结果的定量比较，对TROPOMI和EMI载荷轨道反演结果进行0.2°×0.2°等经纬度网格化重采样插值处理，以减少不同载荷空间分辨率和地面经纬度位置差异带来的影响。然后筛选EMI SO 2 总量大于0和TROPOMI SO 2 总量大于0的像元，进行研究区域不同载荷反演结果的逐像元比较。EMI与TROPOMI在千岛群岛及附近区域反演结果的逐像元比较结果显示（ 图9 图9 ），在海洋SO 2 低浓度区，EMI SO 2 总量反演结果存在零星分散的噪声高值，这可能与云像元漏筛有关；在火山喷发SO 2 高浓度区，EMI SO 2 总量反演结果高于TROPOMI，高值区约77%比例的像元差值在100 DU以内，这可能与EMI与TROPOMI官方产品 SO 2 反演具体策略和不同载荷成像机理的差异有关。 1,2;3,4;5; 不同载荷SO 2 总量反演结果的比较可表明，虽然中国GF-5 EMI SO 2 反演结果与国际上同类载荷TROPOMI反演结果有些差异，但GF-5 EMI高光谱遥感测量具有高的空间分辨率和探测精度，SO 2 总量反演精度能够满足全球火山喷发监测、预警及其气候影响研究的应用需求。 5.2　秘鲁Ubinas火山监测 2 IGP（Instituto Geofísico del Perú）报告显示，自2019-07-19起，秘鲁Ubinas火山活动持续加强，火山喷发高度达9.4 km。GF-5 EMI载荷在Ubinas 火山周围监测到高浓度的SO 2 排放，且次日的卫星结果显示高浓度SO 2 气体向东南方向飘移（ 图10 图10 ）。2019-07-21，GF-5 EMI监测到南半球大西洋海域出现高浓度的SO 2 气团。 1,2;3; 6　结论 1 本文基于高分五号大气痕量气体差分吸收光谱仪EMI天顶反照率观测数据和差分光学吸收光谱法DOAS算法，利用SO 2 在紫外波段差分吸收特征反演获得大气SO 2 总量。通过与大气辐射传输模型SCIATRAN仿真模拟和国际同类载荷S5P/TROPOMI SO 2 总量产品的比较分析，结果表明（1）相同一级辐亮度数据源下，本文反演算法SO 2 结果与TROPOMI offline L2 SO 2 产品结果相关性较高，两者的相关系数可达到0.97—0.99，相对偏差在3%—9%；（2）300—400 nm波段范围内，海洋区域采样点EMI观测光谱值低于SCIATRAN模拟光谱值，EMI与TROPOMI观测光谱呈现出相似的系统性偏差；（3）EMI SO 2 反演结果可应用于全球火山喷发实时监测、预警及其气候影响研究中。 然而，EMI载荷对于低浓度SO 2 的高精度遥感反演仍存在一定的难度。紫外大气辐射传输过程受大气分子、气溶胶和云粒子散射影响以及平流层O 3 强烈吸收，近地面SO 2 吸收作用只是卫星探测信号中的弱信号，因此高精度的SO 2 浓度卫星遥感反演算法一直是大气污染监测的重点和难点，其精度直接决定了卫星反演产品的应用研究范围。 EMI载荷对于城市群与区域尺度人类活动主导的SO 2 动态监测和预报存在一定的难度，原因可能在于（1）EMI仪器在轨运行后，由于发射震动、热真空环境、应力释放、衰变等因素影响，探元均匀性和仪器函数及波长可能发生变化，加上实际在轨运行期间随机引入的杂散光和暗电流噪声也无法准确定量评估，从而导致EMI仪器对城市区域低浓度SO 2 反演存在很大的不确定性；（2）DOAS反演方案有待优化，反演结果的精度受多种因素影响，例如云量反演误差、光谱定标和辐射定标误差、O 3 吸收影响、AMF误差、气溶胶影响误差等因素。国产卫星对于全球SO 2 总量定量遥感监测，特别是城市区域人类排放SO 2 浓度监测方面，还需要在反演算法和定标方法上进一步的研究。 参考文献（References） Acarreta J R , De Haan J F and Stammes P . 2004 . 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